Estudo de interações hiperfinas nas sondas de 111Cd e 181Ta adicionadas ao CeO2 por espectroscopia de correlação angular γ-γ perturbada e cálculo de primeiros princípios
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Data
2020
Data de publicação:
Autores IPEN
Orientador
Rajendra Narain Saxena
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Resumo
Nesta dissertação foi investigado a origem do Gradiente de Campo Elétrico (EFG) no CeO2 por meio das sondas 181Ta e 111Cd, através de Cálculos de Primeiros Princípios e espectroscopia de Correlação Angular γ-γ Perturbada diferencial no tempo (PAC). Na abordagem experimental desenvolveu-se um protocolo de preparação da amostra de CeO2 pelo processo sol-gel e caracterizou-se estruturalmente a amostra pela técnica de Difração de Raios-X (DRX). E também definiu-se um método eficiente de incorporar as sondas PAC para estudar as interações hiperfinas no CeO2, em particular, grandezas chave como a maior componente do EFG (Vzz) e parâmetro de assimetria (η). Na abordagem teórica e computacional, os cálculos foram desenvolvidos no código WIEN2k, através do método All-electron que é baseado no formalismo da Teoria do Funcional da Densidade (DFT), onde o potencial de troca e correlação (Vxc) foi descrito através da Aproximação do Gradiente Generalizado (GGA) na parametrização de Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE). Os resultados experimentais de PAC com 111Cd estão em excelente concordância com a literatura, onde foi possível caracterizar dois sítios nos quais podem ser atribuídos a presença de monovacâncias (VÖ) e divacâncias de Oxigênio (2VÖ), também reportou-se um sítio de contorno de grão que está relacionado a After effects. Em relação as medidas de PAC com 181Ta, especulou-se um sítio de caráter regular associado a formação de CeHfO2 e um outro sítio relacionado defeitos de contornos de grão. O EFG calculado depende crucialmente da posição cristalográfica do complexo impureza-defeito e estão em excelente concordância com as medidas de PAC. Esses resultados de cálculo contribuíram no entendimento sobre o papel das impurezas na formação de vacâncias de oxigênio na céria. Além disso com esses cálculos foi possível obter informações de difícil determinação experimental para entender os processos estruturais e eletrônicos causados pela presença de defeitos pontuais na céria como a representação da Densidade dos Estados eletrônicos (DOS) e a computação do Vzz por camada eletrônica.
Como referenciar
FERREIRA, WANDERSON L. Estudo de interações hiperfinas nas sondas de 111Cd e 181Ta adicionadas ao CeO2 por espectroscopia de correlação angular γ-γ perturbada e cálculo de primeiros princípios. Orientador: Rajendra Narain Saxena. 2020. 109 f. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2020.tde-04112020-112212. Disponível em: http://200.136.52.105/handle/123456789/31734. Acesso em: 19 Apr 2024.
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