JULIO NANDENHA
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Tese IPEN-doc 21904 Estudo da oxidação eletroquímica do ácido fórmico utilizando eletrocatalisadores Pd/C-Sb2O5.SnO2, PdAu/C-Sb2O5.SnO2, PdIr/C-Sb2O5.SnO2 e PdAulr/C-Sb2O5.SnO2 preparados via redução por borohidreto de sódio2016 - NANDENHA, JÚLIOOs eletrocatalisadores Pd/C, Pd/C-15%ATO, PdAu/C-15%ATO (90:10, 70:30 e 50:50), PdIr/C-15%ATO (90:10, 70:30 e 50:50) e PdAuIr/C-15%ATO (90:5:5, 70:20:10 e 50:45:5) foram preparados pelo método de redução por borohidreto de sódio. Esses eletrocatalisadores foram caracterizados por espectroscopia de energia dispersiva de raios X (EDX), difração de raios X (DRX) e microscopia eletrônica de transmissão (MET), enquanto que as atividades eletrocatalíticas para a oxidação eletroquímica do ácido fórmico em meios ácido e alcalino foram investigadas por voltametria cíclica, cronoamperometria e experimentos em células a combustível de ácido fórmico direto (DFAFC) em meios ácido e alcalino a 100 ºC e 60 ºC, respectivamente. Os difratogramas de raios X dos eletrocatalisadores PdAu/C-15%ATO, PdIr/C-15%ATO e PdAuIr/C-15%ATO mostraram a presença de fase de estrutura cúbica de Pd (cfc), ligas de Pd-Au, Pd-Ir e Pd-Au-Ir, fases de carbono e SnO2. As micrografias eletrônicas de transmissão indicaram que as nanopartículas foram bem distribuídas sobre o suporte C-ATO e apresentaram alguns aglomerados. Os estudos eletroquímicos para oxidação de ácido fórmico foram realizados utilizando a técnica de camada fina porosa. Todos os eletrocatalisadores preparados foram testados em células a combustível unitárias alimentadas diretamente por ácido fórmico. Nos estudos comparativos entre os melhores eletrocatalisadores, o eletrocatalisador PdAuIr/C-15%ATO (50:45:5) em meios ácido e alcalino apresentou uma atividade eletrocatalítica superior para a oxidação eletroquímica do ácido fórmico em temperatura ambiente em comparação com o eletrocatalisador Pd/C-15%ATO e os outros eletrocatalisadores binários e ternários preparados. Os experimentos em uma DFAFC unitária ácida e alcalina, também, indicaram que o eletrocatalisador PdAuIr/C-15%ATO (90:5:5) apresentou melhor desempenho para oxidação eletroquímica do ácido fórmico a 100 ºC (meio ácido) e a 60 ºC (meio alcalino), respectivamente, em comparação com os demais eletrocatalisadores sintetizados. Esses resultados indicaram que a adição de Au e Ir ao Pd favorece a oxidação eletroquímica do ácido fórmico, esse efeito pode ser atribuído ao mecanismo bifuncional (a presença de ATO (Sb2O5·SnO2), óxidos de Au e Ir) associados ao efeito eletrônico (ligas de Pd-Au-Ir (cfc)).Resumo IPEN-doc 17628 Enhanced CO tolerance in PEM fuel cell using Pt - dopped ceria electrocatalyst system2011 - ARICO, E.M.; LINARDI, M.; NARDENHA, J.Artigo IPEN-doc 17697 Desenvolvimento de novos sistemas de catalisadores nano-dispersos Pt-(2%Pt-Cesub(0.9) Wsub(0.1)Osub(2))/C tolerantes ao monóxido de carbono (Co) para ânodos de PEMFC2011 - NANDENHA, JULIO; ISIDORO, ROBERTA A.; DRESCH, MAURO A.; FERNANDES, VALERIA C.; ARICO, ELIANA M.; SANTIAGO, ELISABETE I.; OLIVEIRA, WAGNER dos S.; LINARDI, M.Dissertação IPEN-doc 16816 Desenvolvimento de novos sistemas de eletrocatalisadores nano-sispersos 20% Pt-(2%Pt-Cesub(0.9)Wsub(0.1)Osub(2))/C tolerantes ao monóxido de carbono (CO) para ânodos de PEMFC2011 - NANDENHA, JULIOO material (pó) de nanofase de Ce0,9W0,1O2 foi sintetizado por coprecipitação de oxalatos de cério (IV) e cátions de tungstênio (IV). A redução da platina (2%) foi feita pelo método da redução por álcool, utilizando uma solução de ácido hexacloroplatínico (H2PtCl6.6H2O) como fonte do metal, óxido de cério dopado com tungstênio (Ce0,9W0,1O2) utilizado como suporte e, uma solução de etilenoglicol/água (75/25, v/v) como solvente e agente redutor. Os materiais 2%Pt-Ce0,9W0,1O2 foram misturados em Pt/C E-TEK 20%, utilizando-se processo de mistura física para produzir os eletrocatalisadores de 20%Pt-(2%Pt-Ce0,9W0,1O2)/C. Os eletrocatalisadores obtidos foram caracterizados por espectroscopia de energia dispersiva de raios X (EDX) acoplado à microscopia eletrônica de varredura (MEV), análises de difração de raios X (DRX), e microscopia eletrônica de transmissão (MET). O conjunto eletrodos-membrana (MEAs) foram preparados para o ânodo com cargas iguais a 0,401, 0,364, 0,328 mg Pt cm-2 de eletrocatalisadores 20%Pt-(2%Pt-Ce0,9W0,1O2)/C produzidos. No cátodo foi usada uma carga de 0,4 mg Pt cm-2 de eletrocatalisador Pt/C ETEK. A polarização anódica foi realizada para oxidação de H2/CO (100 ppm de CO). A tolerância ao CO foi estudada utilizando o processo eletroquímico (stripping de CO e medidas de curvas de polarização). Os resultados obtidos mostraram que a oxidação de CO adsorvido a CO2 na superfície de platina ocorre em potenciais menos positivos mostrando tolerância ao CO adsorvido nestes eletrocatalisadores (20%Pt-(2%Pt-Ce0,9W0,1O2)/C (50:50, 60:40 e 70:30)) a uma temperatura de 85 ºC e com pressão absoluta de 2 bar para ânodo e cátodo, comparado com Pt/C E-TEK 20%.