JULIO NANDENHA
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Resumo IPEN-doc 26797 Development of nanomaterials for formate electrochemical oxidation aiming sustainable energy generation2019 - GUIMARÃES, V.P.; NANDENHA, J.; FATIBELLO-FILHO, O.; NETO, A.O.; VICENTINI, F.C.; ASSUMPÇÃO, M.H.M.T.The world energy system is highly depended of fossil fuels, which is not sustainable [1]. Thus, the use of alternative energy is crucial and fuel cells are being considered good options. In this context, this work aimed to develop electrocatalysts based on palladium nanoparticles (PdNPs) supported on the physical mixtures of carbon (Vulcan XC72) and titanium dioxide (P25) toward formate oxidation in alkaline medium and its application in formate fuel cells. The materials were synthesized by the borohydride reduction method [2] with 20% (m/m) of metal loading and in two batches. In the first batch, the PdNPs were reduced in the physical mixture of carbon (C) and titanium dioxide (TiO2), in different proportions of C and TiO2, identified as Pd/(C+TiO2), while in the second one, the PdNPs were reduced only in TiO2 with later incorporation of C which were identifies as Pd/TiO2-C. On both batches, the ratios between C and TiO2 used were 75:25, 50:50 and 25:75 (m/m). A reference material, complied of PdNPs supported just on C (Pd/C) was also prepared. All materials were characterized by X-ray diffraction, showing peaks of the face-centered-cubic (fcc) structure of the Pd, as well as TiO2 peaks of anatase and rutile phases. Transmission Electron Microscopy (TEM) were also evaluated showing an average particle size between 3 and 8 nm. Electrochemical experiments considering voltammetry and chronoamperometry showed that the materials with PdNPs reduced in the TiO2 (Pd/TiO2-C) were more promising when compared to Pd/(C+TiO2), and among them Pd/TiO2-C 75:25 presented the highest current observed in chronoamperometry. Comparing the Pd/(C+TiO2) materials, the Pd/(C+TiO2) 50:50 presented the highest current. Taking into account single cell experiments, although the electrochemical results evidenced the improvement toward formate with PdNPs deposited firstly in the TiO2, the fuel cell tests showed the opposite, presenting the best cell efficiencies with Pd/(C+TiO2) materials, where Pd/(C+TiO2) 75:25 (ratio between C and TiO2) was the best material with the highest power density obtained. This fact can be explained by the higher conductivity of C, in a higher proportion, coupled with the small amounts of TiO2, which provides oxygenated species that facilitate the formate oxidation.Resumo IPEN-doc 25501 Niobium as co-electrocatalyst for Pd in alkaline medium2018 - SOUZA, FELIPE M.; PARREIRA, LUANNA S.; OLIVEIRA, VITOR H.A.; PINHEIRO, VICTOR S.; BATISTA, BRUNO L.; NANDENHA, JULIO; NETO, ALMIR O.; SANTOS, MAURO C.Direct ethanol fuel cells (DEFC) have been evaluated as a possible alternative source of sustainable energy, because it can reach high current densities with minimal pollutant production [1]. In this work, we report the synthesis of PdxNby/C binary electrocatalysts supported on Vulcan XC-72 carbon by the sol-gel method [2]. These synthesized electrocatalysts were physically characterized by DRX, EDS, ICP-MS, XPS and TEM. Their electrochemical activities (CV and CA) were evaluated as already reported by Souza [2]. Here, we reported new results from Tafel plots and FTIR ex situ experiments for ethanol oxidation reaction using those electrocatalysts. Pd/C electrocatalyst has the EOR governed by two determining steps since it showed two straight lines between 570 mV and 730mV, presenting also two different slopes (a and b, in Figure 1). Unlike the other electrocatalysts, with Nb in their chemical composition, that the EOR occurs by one determining step since there is just one slope. The exchange current densities (A cm-2) were 2.3x10-17, 2.7x10-12, 6.6x10-10, 3.6x10-11 and 7.3x10-11 for Pd/Ca, Pd/Cb, Pd1Nb1/C, Pd3Nb1/C and Pd1Nb3/C, respectively. This shows that Nb increases the electron exchange rate at the analyte/electrode interface, improving the kinetics of the EOR reaction [3]. FTIR experiments strengthened the evidence that Nb modifies the Pd mechanism for EOR electrocatalysis to a mechanism that present almost no formation of acetaldehyde, avoiding the reaction ... The FTIR spectra showed that Pd1Nb1/C displays the highest production of CO2 and the lowest production of acetaldehyde. Furthermore, the ADT experiments with ICP-MS analysis indicated that Pd1Nb1/C obtained the highest peak current density during 1000 cycles of the experiment, presenting the lowest Pd mass loss after the ADT.Resumo IPEN-doc 25485 Carbon supported hybrids nanostructures PtSn with CeO2 nanorods for Direct Ethanol Fuel Cells2018 - GENTIL, TUANI C.; PARREIRA, LUANNA S.; SOUZA, FELIPE M. de; PINHEIRO, VICTOR S.; NANDENHA, JULIO; OLIVEIRA NETO, ALMIR; SANTOS, MAURO C. dosNew energetic sources have been the focus of current researches, including on fuel cells. This device has as its operating principle the conversion of chemical energy into electrical energy, making possible the use of renewable energy sources [1]. In the fuel cells operation are applied nanostructured electrocatalysts capable of oxidizing organic molecules such as ethanol [2]. This work was carried out using PtSn-based electrocatalysts with ceria nanorods (CeO2), synthesized by chemical reduction method via sodium borohydride [2], and supported on carbon Vulcan XC 72 (20% w/w). The synthesized materials have the following mass metal ratios: Pt/C; Pt3Sn1/ C and Pt3Sn1_20%NR/ C, with % of the Pt3Sn1 load replaced by ceria nanorods in the last nanomaterial, in order to reduce the costs of noble metals such as platinum. The evaluation of the activity for ethanol oxidation is given by polarization and power density curves, according to Figure 1. From the polarization curve it was observed that the Pt3Sn1_20%NR/ presented higher open circuit potential value (572 mV), and power density higher than the Pt/C composite material. The Pt3Sn1/C material presented a higher value of power density related to the others, but Pt3Sn1_20%NR/C generated a power density for ethanol oxidation relatively close to the best activity material, by the supply of oxygenated species improved the electrocatalytic activity for CO oxidation, making its application possible.Tese IPEN-doc 21904 Estudo da oxidação eletroquímica do ácido fórmico utilizando eletrocatalisadores Pd/C-Sb2O5.SnO2, PdAu/C-Sb2O5.SnO2, PdIr/C-Sb2O5.SnO2 e PdAulr/C-Sb2O5.SnO2 preparados via redução por borohidreto de sódio2016 - NANDENHA, JÚLIOOs eletrocatalisadores Pd/C, Pd/C-15%ATO, PdAu/C-15%ATO (90:10, 70:30 e 50:50), PdIr/C-15%ATO (90:10, 70:30 e 50:50) e PdAuIr/C-15%ATO (90:5:5, 70:20:10 e 50:45:5) foram preparados pelo método de redução por borohidreto de sódio. Esses eletrocatalisadores foram caracterizados por espectroscopia de energia dispersiva de raios X (EDX), difração de raios X (DRX) e microscopia eletrônica de transmissão (MET), enquanto que as atividades eletrocatalíticas para a oxidação eletroquímica do ácido fórmico em meios ácido e alcalino foram investigadas por voltametria cíclica, cronoamperometria e experimentos em células a combustível de ácido fórmico direto (DFAFC) em meios ácido e alcalino a 100 ºC e 60 ºC, respectivamente. Os difratogramas de raios X dos eletrocatalisadores PdAu/C-15%ATO, PdIr/C-15%ATO e PdAuIr/C-15%ATO mostraram a presença de fase de estrutura cúbica de Pd (cfc), ligas de Pd-Au, Pd-Ir e Pd-Au-Ir, fases de carbono e SnO2. As micrografias eletrônicas de transmissão indicaram que as nanopartículas foram bem distribuídas sobre o suporte C-ATO e apresentaram alguns aglomerados. Os estudos eletroquímicos para oxidação de ácido fórmico foram realizados utilizando a técnica de camada fina porosa. Todos os eletrocatalisadores preparados foram testados em células a combustível unitárias alimentadas diretamente por ácido fórmico. Nos estudos comparativos entre os melhores eletrocatalisadores, o eletrocatalisador PdAuIr/C-15%ATO (50:45:5) em meios ácido e alcalino apresentou uma atividade eletrocatalítica superior para a oxidação eletroquímica do ácido fórmico em temperatura ambiente em comparação com o eletrocatalisador Pd/C-15%ATO e os outros eletrocatalisadores binários e ternários preparados. Os experimentos em uma DFAFC unitária ácida e alcalina, também, indicaram que o eletrocatalisador PdAuIr/C-15%ATO (90:5:5) apresentou melhor desempenho para oxidação eletroquímica do ácido fórmico a 100 ºC (meio ácido) e a 60 ºC (meio alcalino), respectivamente, em comparação com os demais eletrocatalisadores sintetizados. Esses resultados indicaram que a adição de Au e Ir ao Pd favorece a oxidação eletroquímica do ácido fórmico, esse efeito pode ser atribuído ao mecanismo bifuncional (a presença de ATO (Sb2O5·SnO2), óxidos de Au e Ir) associados ao efeito eletrônico (ligas de Pd-Au-Ir (cfc)).Resumo IPEN-doc 20770 Electro-oxidation of formic acid on PdIr/C-Sbsub(2)Osub(5)-SnOsub(2) electrocatalysts prepared by borohydride reduction.2014 - NANDENHA, JULIO; ASSUMPCAO, MONICA H.M.T.; SILVA, JULIO C.M.; SPINACE, ESTEVAM V.; OLIVEIRA NETO, ALMIRResumo IPEN-doc 17628 Enhanced CO tolerance in PEM fuel cell using Pt - dopped ceria electrocatalyst system2011 - ARICO, E.M.; LINARDI, M.; NARDENHA, J.Resumo IPEN-doc 19074 Estudo da oxidação de etanol sobre Pt usando ATR-FTIR em condições realistas de uma DEFC2013 - OLIVEIRA NETO, ALMIR; NANDENHA, JULIO; LINARDI, MARCELO; SPINACE, ESTEVAM V.; SOUZA, RODRIGO F.B. deArtigo IPEN-doc 17697 Desenvolvimento de novos sistemas de catalisadores nano-dispersos Pt-(2%Pt-Cesub(0.9) Wsub(0.1)Osub(2))/C tolerantes ao monóxido de carbono (Co) para ânodos de PEMFC2011 - NANDENHA, JULIO; ISIDORO, ROBERTA A.; DRESCH, MAURO A.; FERNANDES, VALERIA C.; ARICO, ELIANA M.; SANTIAGO, ELISABETE I.; OLIVEIRA, WAGNER dos S.; LINARDI, M.Dissertação IPEN-doc 16816 Desenvolvimento de novos sistemas de eletrocatalisadores nano-sispersos 20% Pt-(2%Pt-Cesub(0.9)Wsub(0.1)Osub(2))/C tolerantes ao monóxido de carbono (CO) para ânodos de PEMFC2011 - NANDENHA, JULIOO material (pó) de nanofase de Ce0,9W0,1O2 foi sintetizado por coprecipitação de oxalatos de cério (IV) e cátions de tungstênio (IV). A redução da platina (2%) foi feita pelo método da redução por álcool, utilizando uma solução de ácido hexacloroplatínico (H2PtCl6.6H2O) como fonte do metal, óxido de cério dopado com tungstênio (Ce0,9W0,1O2) utilizado como suporte e, uma solução de etilenoglicol/água (75/25, v/v) como solvente e agente redutor. Os materiais 2%Pt-Ce0,9W0,1O2 foram misturados em Pt/C E-TEK 20%, utilizando-se processo de mistura física para produzir os eletrocatalisadores de 20%Pt-(2%Pt-Ce0,9W0,1O2)/C. Os eletrocatalisadores obtidos foram caracterizados por espectroscopia de energia dispersiva de raios X (EDX) acoplado à microscopia eletrônica de varredura (MEV), análises de difração de raios X (DRX), e microscopia eletrônica de transmissão (MET). O conjunto eletrodos-membrana (MEAs) foram preparados para o ânodo com cargas iguais a 0,401, 0,364, 0,328 mg Pt cm-2 de eletrocatalisadores 20%Pt-(2%Pt-Ce0,9W0,1O2)/C produzidos. No cátodo foi usada uma carga de 0,4 mg Pt cm-2 de eletrocatalisador Pt/C ETEK. A polarização anódica foi realizada para oxidação de H2/CO (100 ppm de CO). A tolerância ao CO foi estudada utilizando o processo eletroquímico (stripping de CO e medidas de curvas de polarização). Os resultados obtidos mostraram que a oxidação de CO adsorvido a CO2 na superfície de platina ocorre em potenciais menos positivos mostrando tolerância ao CO adsorvido nestes eletrocatalisadores (20%Pt-(2%Pt-Ce0,9W0,1O2)/C (50:50, 60:40 e 70:30)) a uma temperatura de 85 ºC e com pressão absoluta de 2 bar para ânodo e cátodo, comparado com Pt/C E-TEK 20%.