CRYSTIAN WILLIAN CAMPOS DA SILVA
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Artigo IPEN-doc 30219 Investigation of Ni/Ni3C nanoparticle synthesis for application as a catalyst in carbon nanostructure growth2023 - SILVA, CRYSTIAN W.C.; CABRERA-PASCA, GABRIEL A.; SOUZA, KATIUSSE S.; COSTA, CLEIDILANE S.; COSTA, MESSIAS S.; CORREA, BRUNA S.; FERREIRA, WANDERSON L.; FREITAS, RAFAEL S.; CARBONARI, ARTUR W.; OTUBO, LARISSAThe synthesis of functional Ni/Ni3C nanoparticles has attracted significant interest, especially in the field of electrocatalysis, where these promising nanoparticles are employed to develop sophisticated electrocatalysts, particularly for hydrogen production through the hydrogen evolution reaction. However, the significant reactivity of these systems makes them susceptible to degradation, compromising their catalyst performance. One solution explored to mitigate this problem involves the catalytic growth of carbon nanostructures to encapsulate and protect these nanoparticles. The mechanisms for the formation of carbon nanostructures from nanoparticles remain the subject of this study. Among the reported processes, the annealing of nanocatalysts has been described as a highly effective method for producing such systems. This process is influenced by parameters, such as the temperature, atmosphere, and structural and morphological characteristics of the nanocatalysts. In the work reported here, we evaluated the influence of different ligand pairs (oleylamine/oleic acid and oleylamine/palm kernel oil) on the structural, morphological, and magnetic properties of Ni/Ni3C nanoparticles obtained through thermal decomposition at 240 °C for 3 h. Additionally, we investigated the impact of annealing in a nitrogen atmosphere on the structural properties of these nanoparticles and the growth of carbon nanostructures as a protective mechanism. The analyses include conventional techniques such as X-ray diffraction, transmission electron microscopy (TEM), magnetization measurements, and thermogravimetric analysis with differential scanning calorimetry. Additionally, local analysis was conducted using perturbed angular correlation spectroscopy (PAC) across a broad temperature range (30–693 K), utilizing the radioactive tracer 111In(111Cd) for these measurements. The characterizations revealed that palm kernel oil contributes to the formation of nanoparticles with a higher Ni3C content, a broader size distribution, and a lower saturation magnetization. The PAC measurements in the range of 30–50 K, along with density functional theory calculations, indicated the absence of the Ni-hcp phase in the nanoparticles, a topic frequently discussed in the literature. Moreover, the presence of Ni3C regions with carbon deficiency was identified, characterized by a quadrupole frequency (νQ) of 23 MHz and a hyperfine field (Bhf) of 1 T. The temperature-dependent local analysis, combined with thermal analysis and TEM measurements, confirmed the development of carbon nano-onions around the nanoparticles during thermal treatment above 695 K in a nitrogen atmosphere. This observation demonstrates that nanoparticles obtained with palm kernel oil, which has the highest Ni3C content, offer superior encapsulation of Ni nuclei through these graphitic nanostructures.Resumo IPEN-doc 30169 Comparative local analysis of Ni/Ni3C nanoparticles synthed with oleylamine/oleic acid and oleylamine/palm kernel oil ligand pairs2023 - SILVA, CRYSTIAN W.C. da; OTUBO, LARISSA; SOUZA, KATIUSSE S. de; CARBONARI, ARTUR W.; CORREA, BRUNO S.; FREITAS, RAFAEL S. de; PASCA, GABRIEL A.; COSTA, CLEIDILANE S.In recent decades, Ni/Ni3C nanoparticles have been a topic of interest, especially for their catalytic and magnetic properties, promising as electrocatalysis, for example [1]. These systems are usually obtained by chemical methods, in the presence of ligands responsible for controlling their structure and morphology [2]. In this work, we carried out a comparative study of the hyperfine interactions occurring in Ni/Ni3C nanoparticles, synthed by thermal decomposition in the presence of oleylamine/oleic acid and oleylamine/palm kernel oil ligand pairs, at 513 K, for 3 hours. The local analysis was performed using perturbed correlation spectroscopy (PAC) in the temperature range from 30K to 300K, using the 111Cd probe, implanted in the samples by diffusion, during the synthesis. The parameters of the hyperfine interactions were compared to the results obtained by XRD, TEM and magnetization, indicating the obtainment of Ni/Ni3c nanoparticles of the core-shell type, showing a higher Ni3C content, greater distribution and lower saturation magnetization for nanoparticles synthed with palm kernel oil compared to those obtained with oleic acid. In addition, the hyperfine parameters showed the existence of regions with a quadrupole frequency of 24 MHz and a magnetic hyperfine field of 1T in both samples, which may be indicative of carbon-deficient Ni3C regions, predicted in the literature [3].Dissertação IPEN-doc 29801 Síntese de nanopartículas de Ni/Ni3C via decomposição térmica na presença dos pares ligantes oleilamina/ácido oleico e oleilamina/óleo de palmiste2023 - SILVA, CRYSTIAN W.C. daNesta dissertação foi realizado um estudo sistemático e comparativo da influência dos pares ligantes oleilamina/ácido oleico e oleilamina/óleo de palmiste nas propriedades estruturais e morfológicas de nanopartículas de Ni/Ni3C sintetizadas via decomposição térmica. A investigação foi fundamentada em técnicas convencionais à caracterização de materiais e através da inspeção local por espectroscopia de correlação angular γ - γ perturbada (CAP) utilizando a sonda 111In( 111Cd). Para abordagem experimental foram produzidas amostras radiotivas (dopadas com radioisótopo 111In( 111Cd)) e não-radioativas (sem radioisótopos). As amostras não-radiotivas foram produzidas através da decomposição de acetilacetonato de Ni (II), em atmosfera inerte de nitrogênio, na presença dos pares ligantes como solventes, sendo adotada a temperatura de nucleação de 170 °C e temperatura de crescimento de 240 °C, respectivamente. Além disso, foram sintetizadas nanopartículas utilizando o par ligante oleilamina/ácido oleico a 290 °C, no intuito de averiguar a influência da temperatura de crescimento nas propriedades estruturais desses sistemas. A síntese das amostras radioativas seguiu as mesmas condições descritas para as amostras não-radioativas, apresentando como diferencial a inserção do núcleo sonda dutante as etapas de nucleação e crescimento, através do mecanismo de difusão. Como parâmetro comparativo às nanopartículas sintetizadas, o núcleo sonda também foi difundido em fio de Ni cfc-de alta pureza a 620 °C, com intuito de investigar as interações hiperfinas ocorridas para o núcleo sonda neste ambiente cristalino. Assim, as amostras não-radioativas foram caracterizadas por DRX, TEM, magnetização, TGA/DSC e FTIR, enquanto as amostras radiotivas foram caracterizadas por CAP em uma ampla faixa de temperatura -243 a 420 °C (30 a 693 K). Os resultados obtidos para as amostra não-radiotivas mostraram a influência da temperatura de crescimento nas propriedades estruturais das amostras, propiciando a formação de nanopartículas de Ni/Ni3C a 240 °C e Ni3C a 290 ºC. No âmbito da influência dos ligantes nas propriedades das nanopartículas, os resultados mostraram que nanopartículas obtidas utilizando óleo de palmiste apresentam maior tamanho, maior fração de Ni3C e menor magnetização de saturação, quando comparadas à nanopartículas sintetizadas com ácido oleico. Os parâmetros referentes às interações hiperfinas nas nanopartículas, não indicaram a presença das fases Ni-hcp e Ni-cfc nos espectros de rotação de spin, sugerindo a formação de nanopartículas do tipo caroçocasca para amostras contendo as fases Ni/Ni3C. As análises térmicas (TGA/DSC) e medidas de CAP em atmosfera inerte, a altas temperaturas, indicaram o mecanismo de transição de fase das regiões de Ni3C para Ni-cfc acima de 330 °C (~600 K), culminado na formação de nanopartículas do tipo Ni-cfc com invólucro grafítico. Os resultados de CAP mostraram ainda informações referentes às regiões de interfaces entre Ni e grafite, evidenciando a existência de regiões de magnestimo fraco e elevada frequência quadrupolar, após o tratamento térmico à 420 °C (693 K). Estes aspectos indicam aplicabilidade do óleo de palmiste na síntese de nanopartículas, e mostram o poder de resolução da espectroscopia CAP na aquisição de informações indetectáveis por técnicas convencionais aplicadas na caracterização de materiais, de modo que as caracterizações obtidas no trabalho, foram complementares e fundamentais para a descrição do sistema de interesse.