Preparação e caracterização de eletrocatalisadores PdLa e PdCe suportados em óxidos para promoção de oxidação parcial de metano usando reatores de eletrólito polimérico do tipo célula a combustível

Abstract

Embora o metano seja considerado uma fonte de energia relativamente limpa, sua combustão resulta na emissão de CO2, contribuindo para o agravamento do efeito estufa. Uma alternativa para mitigar essas emissões consiste na conversão do metano em produtos químicos de maior valor agregado, como o metanol, amplamente empregado em diversos setores industriais. Diversas rotas de conversão são exploradas, incluindo eletrocatálise em células a combustível com eletrólito polimérico. Nessas aplicações, são necessários eletrocatalisadores bifuncionais e suportes resistentes à corrosão. Esta tese investigou a conversão de metano em metanol utilizando eletrocatalisadores de Pd, Ce e La suportados em ATO e TiO2, com diferentes proporções atômicas. A síntese dos materiais foi realizada em uma solução de água/isopropanol e analisada por técnicas de microscopia e difração. A caracterização por MET revelou, por meio de histogramas, tamanhos médios de nanopartículas variando entre 7 e 9 nm, dependendo das proporções atômicas. Os perfis de difração de raios X exibiram picos característicos do ATO e da fase anatásio do TiO2, embora os picos das terras raras tenham sido ocultados. A voltametria cíclica demonstrou que, nas condições estudadas, quanto maior a concentração de terras raras na composição dos catalisadores, menor foi a resposta eletroquímica do material. As curvas de polarização dos catalisadores, medidas entre 0,1 e 0,5 V, evidenciaram a conversão eletroquímica do metano. O catalisador Pd50La50/ATO apresentou o maior potencial de circuito aberto (0,45 V) e a mais alta densidade de potência (~1,3 mW cm-2). As análises de FTIR confirmaram a presença de metanol nos produtos de reação. A partir dos resultados de HPLC, foram determinadas as taxas de reação para a conversão de metano em metanol, com destaque para o catalisador Pd50Ce50/ATO, que alcançou uma conversão de 11 mol L-1 h-1 a 0,0 V, em temperatura ambiente e pressão atmosférica.