Preparação de catalisadores AuCu/TiO2 por diferentes metodologias para uso na reação de oxidação preferencial de monóxido de carbono

Abstract

A reação de oxidação preferencial do CO em misturas ricas em H2 (reação CO-PROX) tem sido considerada muito promissora para a purificação de H2, reduzindo o CO para valores abaixo de 50 ppm, permitindo seu uso em células a combustível do tipo PEMFC (Proton Exchange Membrane Fuel Cell). Os catalisadores de nanopartículas de Au suportadas em TiO2 (Au/TiO2) têm mostrado boa atividade e seletividade para a reação CO-PROX na faixa de temperatura entre 20 °C e 80 °C; no entanto, a atividade catalítica depende fortemente do método de preparação. Além disso, a adição de Cu ao catalisador Au/TiO2 pode aumentar a atividade e a seletividade da reação de CO-PROX. Neste trabalho, foram estudadas duas metodologias de síntese de catalisadores de nanopartículas de Au e Cu suportadas em TiO2 (AuCu/TiO2) utilizando boro-hidreto como agente redutor e utilizando feixe de elétrons. A etapa de redução por boro-hidreto foi feita por uma rota simples em que os íons Au3+ e Cu2+ dissolvidos em água foram reduzidos por boro-hidreto de sódio e suportados em TiO2; foram preparados catalisadores com diferentes composições de Au e Cu. Na preparação utilizando feixe de elétrons, os íons Au3+ e Cu2+ foram dissolvidos em água/2-propanol e submetidos à irradiação na presença do suporte de TiO2 a temperatura ambiente usando diferentes taxas de dose (kGy s-1) e tempo de irradiação (s). Os catalisadores preparados por redução por boro-hidreto apresentaram nanopartículas com tamanhos na faixa de 3- 5 nm e uma boa dispersão no suporte, resultando em uma boa atividade catalítica. A adição de Cu ao catalisador Au/TiO2 em determinadas proporções levou também a um aumento na conversão de CO e na seletividade a CO2, comprovando que a adição de um segundo metal teve efeito promotor para a reação CO-PROX. Os catalisadores preparados por irradiação por feixe de elétrons apresentaram nanopartículas de tamanhos grandes (> 10 nm) e uma baixa dispersão no suporte, resultando em baixas conversões de CO e seletividade a CO2.