MARCOS YOVANOVICH
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Resumo IPEN-doc 30252 Conversão de metano em metanol em camada fina de difusão de gás utilizando fotocatalisadores porosos de trióxido de tungstênio e titânia2023 - YOVANOVICH, M.; SOUZA, R.F.B. de; OLIVEIRA NETO, A.; LAZAR, D.R.R.A conversão de metano a metanol representa atualmente uma importante alternativa para o controle das mudanças climáticas no planeta, uma vez que o gás carbônico e o metano são os principais gases de geração de efeito estufa na atmosfera terrestre. A fotocatálise heterogênea tem sido apresentada na literatura como uma rota promissora para conversão de metano a metanol pois possibilita que a reação seja conduzida à temperatura e pressão ambiente. Na presente pesquisa foram estudados fotocatalisadores constituídos por dióxido de titânio (TiO2) e trióxido de tungstênio (WO3) nas composições atômicas (100:0, 95:5, 90:10, 85:15 e 80:20). A síntese foi realizada a partir de pó de óxido de titânio e de ácido tungstíco, via reação com solução de borohidreto de sódio. Uma fina camada de eletrocatalisador TiO2/WO3 foi depositada numa camada difusora de carbono, ambos acomodados numa superficie porosa de aço inoxidável, todos em forma de disco, formando o eletrodo de difusão gasosa (EDG). As atividades fotocatalíticas para conversão de metano a metanol dessas composições foram avaliadas a 25 oC e pressão ambiente nos reatores de fluxo descontínuo e contínuo em luz visível e ultravioleta. Os fotocatalisadores de TiO2/WO3, foram caracterizados por microscopia eletrônica de transmissão, difração de raios X (DRX), voltametria cíclica e espectroscopia Raman. A quantificação da conversão de metano/metanol foi obtida pelo método Boyaci com base nos resultados de espectroscopia Raman. A conversão de metano a metanol em ambos os reatores, contínuo e descontínuo, foi efetiva. No reator descontínuo, na condição de luz visível, o eletrocatalisador TiO2/WO3 de melhor performance foi o de composição atômica 90:10. Em condição de irradiação UV, a conversão metano a metanol também é observada, entretanto com a formação radial superóxido, que consome o metano e metanol produzido, e com a formação mais acentuda de de ácido fórmico e formaldeído, a taxa de conversão é reduzida. Em regime contínuo a conversão metano a metanol é mais eficiente em concentrações de 15 e 20 mol% de óxido de tungstênio. Este comportamento deve-se ao menor tempo de residência dos reagentes no sistema reacional. Em um sistema fotoeletrocatalítico, a conversão é intensificada.Tese IPEN-doc 30062 Conversão de metano em metanol em camada fina de difusão de gás utilizando fotocatalisadores porosos de WO3/TiO22023 - YOVANOVICH, MARCOSA conversão de metano a metanol representa atualmente uma importante alternativa para o controle das mudanças climáticas no planeta, uma vez que o gás carbônico e o metano são os principais gases de geração de efeito estufa na atmosfera terrestre. Além disso, o metanol é um importante reagente químico para processos industriais e um combustível que pode substituir derivados de petróleo. A fotocatálise heterogênea tem sido apresentada na literatura como uma rota promissora para conversão de metano a metanol pois, diferentemente de outros processos, possibilita que a reação seja conduzida à temperatura e pressão ambiente. A presente tese de doutorado visou a fabricação de um Eletrodo de Difusão Gasosa (EDG) contendo fotocatalisadores, no nosso caso, uma composição de dois semicondutores na condição de heterojunção Tipo II, de trióxido de tungstênio (WO3) e dióxido de titânio (TiO2) nas composições atômicas (0:100, 5:95, 10:90:, 15:85 e 20:80). A síntese foi realizada a partir de pó de óxido de titânio e de ácido tungstíco via reação com solução de borohidreto de sódio. A configuração desse EDG é objeto de inovação desse trabalho. Uma fina camada de eletrocatalisador WO3/TiO2 é assentada numa camada difusora de carbono, ambos acomodados numa superficie porosa de aço inoxidável, todos em forma de disco. O estudo incluiu também o projeto, usinagem e montagem de dois reatores fotoeletroquímicos, um do tipo descontínuo (batelada) e outro tipo contínuo (fluxo), para alojar o EDG. Os fotocatalisadores de WO3/TiO2 foram caracterizados por microscopia eletrônica de transmissão, difração de raios X, voltametria cíclica e espectroscopia Raman. As atividades fotocatalíticas para conversão de metano a metanol dessas composições foram avaliadas à temperatura de 25 ºC e pressão ambiente sob exposição de luz visível e UV. A quantificação da conversão de metano/metanol foi obtida com base nos resultados de espectroscopia Raman. Os resultados de caracterização dos materiais sintetizados mostraram que a fase anatásio da titânia foi mantida após a formação da fase triclínica do trióxido de tungstênio e fração de fase amorfa. A adição de óxido tungstênio à titânia diminui os valores de bandgap eletroquímico. A conversão de metano a metanol em ambos os reatores, contínuo e descontínuo, foi efetiva. No reator descontínuo, na condição de luz visível, o eletrocatalisador WO3/TiO2 de melhor performance foi a composição atômica 10:90 (taxa de conversão metano a metanol de 0,0034 mol.L-1). Em condição de irradiação UV, a conversão metano a metanol também é observada, entretanto a taxa de conversão é reduzida para 0,0009 mol.L-1 devido à formação radial superóxido, que consome o metano e metanol produzido, e com a formação mais acentuda de ácido fórmico e formaldeído. Nas mesmas condições reacionais, em regime contínuo a conversão metano a metanol é mais eficiente em concentrações de 15 e 20 mol% de óxido de tungstênio. Este comportamento deve-se ao menor tempo de residência dos reagentes no sistema reacional. A maior taxa de conversão atingida em reator contínuo em meio de água deionizada e em luz visível, foi de 0,05 mol.L-1 na composição 20:80. Em um sistema fotoeletrocatalítico, a conversão é intensificada atingido valores superiores a 0,08 mol.L-1 para o fotocatalisador de titânia com 10 mol% de óxido de tungstênio.Artigo IPEN-doc 28325 Conversion of methane to methanol using WO3/TiO2 porous photocatalyst2021 - YOVANOVICH, MARCOS; SILVA, ARACELI J. da; SOUZA, RODRIGO F.B. de; USSUI, VALTER; NETO OLIVEIRA, ALMIR; LAZAR, DOLORES R.R.The conversion of methane into methanol is one of the great challenges in the photocatalysis. In this investigation WO3/TiO2 photocatalysts was synthesized by sodium borohydride (NaBH4) method. The tungsten concentration was studied in the range of 5 to 20 atomic ratio. XRD results revealed a TiO2 anatase phase and WO3 peaks near the background noise. However, WO3 presence has been highlighted by Raman spectroscopy, indicating the existence of both orthorhombic and amorphous phase.The photocatalyst experiments showed that all materials enable the methanol production in UVC irradiation, and only the materials with WO3 content produced the alcohol in white light irradiation. The high conversion was observed for WO3(10)/TiO2(90) with 3.5 mmol h-1. The conversion of methane to methanol was most promising using WO3(10)/TiO2(90) due high conversion and no other products observed in FTIR spectra.Dissertação IPEN-doc 21901 Oxidação eletroquímica do ácido fórmico em eletrólito ácido e básico utilizando eletrocatalisadores PtBi/C e PdBi/C preparados pelo método de redução via borohidreto de sódio adição rápida2016 - YOVANOVICH, MARCOSPtBi/C e PdBi/C foram preparados em diferentes razões atômicas (100:0, 90:10, 80:20, 70:30, 60:40 e 50:50) pelo método de redução via borohidreto de sódio (com adição total da solução de borohidreto em uma única etapa) utilizando H2PtCl6.6H2O, Pd(NO3)2, (BiNO3)3.5H2O como fonte de metais, Vulcan® (XC72-Cabot) como suporte de carbono e com uma carga metálica correspondente a 20% em massa. Os eletrocatalisadores obtidos foram caracterizados por difração de raios-X (DRX), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e voltametria cíclica (VC). A atividade dos diferentes materiais preparados para a oxidação eletroquímica do ácido fórmico foi realizada em eletrólito ácido e alcalino utilizando-se as técnicas de voltametria cíclica, e cronoamperometria. Para estes estudos foi utilizado a técnica do eletrodo de camada fina porosa. A caracterização eletroquímica permitiu comparar o desempenho eletroquímico da platina e paládio, além de avaliar o benefício da presença do bismuto nas razões atômicas propostas. Os difratogramas de raio-X (DRX) confirmaram para todos os compostos de PtBi/C e PdBi/C a formação da estrutura cúbica de face centrada (cfc) característicos da rede cristalina da platina e do Paládio respectivamente. Outros picos encontrados foram associados a presença de fases de óxido de bismuto em ambos os compostos, PtBi/C e PdBi/C. A microscopia eletrônica de transmissão (MET) indicou que a presença de maiores teores de bismuto não acarretaram em aumento do tamanho médio da partícula. Os resultados eletroquímicos em meio alcalino indicaram que ainda é necessário uma otimização da concentração de ácido fórmico para que possamos observar melhores resultados quanto à adição de bismuto na platina ou paládio, no entanto os estudos em meio ácido mostraram o efeito benéfico da adição de bismuto tanto para platina quanto para o paládio.Artigo IPEN-doc 20895 PtBi/C electrocatalysts for formic acid electro-oxidation in acid and alkaline electrolyte2015 - YOVANOVICH, M.; PIASENTIN, R.M.; AYOUB, J.M.S.; NANDENHA, J.; FONTES, E.H.; SOUZA, R.F.B. de; BUZZO, G.S.; SILVA, J.C.M.; SPINACE, E.V.; ASSUMPCAO, M.H.M.T.; NETO, A.O.; SILVA, S.G. daArtigo IPEN-doc 15592 Reliability database of IEA-R1 brazilian research reactor: applications to the improvement of installation safety2010 - OLIVEIRA, P.S.P.; TONDIN, J.B.M.; MARTINS, M.O.; YOVANOVICH, M.; RICCI FILHO, WALTERArtigo IPEN-doc 08703 Software de manutencao preventiva dos equipamentos do reator IEA-R12002 - LEITE, A.V.; WEN, C.L.; MACIEL, G.F.; MARTINS, M.O.; YOVANOVICH, M.; CARVALHO, M.R.Artigo IPEN-doc 08702 Manutencao corretiva nas bombas do circuito primario do reator IEA-R12002 - LEITE, A.V.; BENEVENUTTI, E.L.; MACIEL, G.F.; MARTINS, M.O.; YOVANOVICH, M.; CARVALHO, M.R.; SANTOS, E.N.B.